石墨烯、氮化硼、过渡金属硫属化合物等新型二维材料属于范德华晶体,具有优异的机械、电学和光学性能。它们是构建功能可控范德瓦尔斯异质结的基本单元,也是下一代高性能光电器件的基础材料。

范德瓦尔斯晶体具有层状结构,由层间强共价键相互作用和层间弱范德华力结合而成。这种层状结构决定了范德瓦尔斯晶体的各种物理性质具有天然的各向异性,其中光学各向异性对于新型光电器件的设计和优化非常重要,必须准确表征。然而,由于目前可以生产出的高质量范德瓦尔斯单晶的尺寸限制,传统的基于远场光束反射的光学各向异性表征方法,如端面反射法和椭圆偏振法,难以准确测量范德瓦尔斯微晶的光学各向异性。

最近,由国家纳米科学中心纳米表征实验室研究员戴青和美国西施大学合著者刘孟昆带领的团队,利用近场光学技术克服了上述晶体尺寸带来的表征困难,成功测量了氮化硼和二硫化钼的介电常数张量。首先,该团队从理论上论证了各向异性范德瓦尔斯纳米片存在普通和非普通波导模式,这两种模式的面内波矢分别与范德瓦尔斯晶体的面内和面外介电常数有关。然后,通过使用散射扫描近场光学显微镜在范德瓦尔斯纳米片中激发TE和TM波导模式,并进行实空近场光学成像。最后,通过实空之间的近场光学图像的傅里叶分析,获得了所测量的范德瓦尔斯晶体的光学各向异性。该方法克服了传统表征方法对样品尺寸的限制,能够准确表征单轴和双轴范德华晶体材料的光学各向异性,通过优化衬底材料的设计,该方法有望用于直接表征单层甚至很少的范德华晶体的光学各向异性。

该研究成果发表在《自然通讯》在线版上,标题为“通过近场成像探测纳米薄范德瓦尔斯微晶的光学各向异性”。相关研究工作得到了国家自然科学基金和科技部R&D重点项目的支持。

图1实验装置及近场成像原理示意图

利用散射扫描近场光学显微镜的金属尖将远场光耦合到二硫化钼波导中,形成波导模式,普通和非普通波导模式以柱面波的形式在波导中传播和扩散;

波导模式传播到二硫化钼样品的边界,并被散射回远场,然后被光电探测器接收;

在光电探测器的边界处散射的导波光与直接从针尖返回的光发生干涉,随着针尖的扫描,通过记录每个点的干涉光强度,可以获得波导模式的真实空图像;

对获得的近场光学图像进行傅里叶分析,从而可以区分近场光学图像中包含的波导模式的类型和数量。

图2不同厚度二硫化钼样品的近场光学图像和傅里叶分析

几种不同厚度二硫化钼样品的近场光学图像,随着样品厚度的增加,干涉条纹间距减小,图像对比度降低;

图的傅里叶分析表明,波导模式的波矢随着样品厚度的增加而逐渐增加。

图3实验结果分析

通过读取模式对应的空之间的谱峰位置,确定各波导的有效折射率,最后根据波导模式的本征方程反演二硫化钼晶体的介电张量;

非对称波导具有截止厚度,限制了近场成像方法的使用。通过构造对称波导,可以消除截止厚度的限制,使我们的方法可以用来表征单层范德瓦尔斯晶体的光学各向异性。

随着样品厚度的增加,波导模式的场分布逐渐向基底收缩,与针尖热点的耦合减弱,成像对比度变差。当样品较厚时,可以通过使用高阶导模成像来避免这种限制,这使得我们的方法能够用于表征厚度为100纳米的范德瓦尔斯晶体的光学各向异性。

反常模式的有效折射率比反常模式小,因此它的场在衬底中扩展得更宽,衬底的辐射损耗更大。通过增加衬底上二氧化硅层的厚度,可以降低波导模式的辐射损耗,从而提高近场光学成像的质量和光学参数反演的精度。

戴青研究小组的这项工作为准确表征范德瓦尔斯微晶的光学各向异性提供了一种新方法。该方法通过TE极化非常规波导模式和TM极化非常规波导模式的近场光学成像,对单轴范德瓦尔斯晶体的面内和面外介电常数进行解耦,从而可以精确测量介电张量。

文献链接:通过近场成像探测纳米薄范德瓦尔斯微晶的光学各向异性。社区。,2017,DOI: 10.1038/S41467-017-01580-7)

该研究小组成立于2013年,隶属于国家纳米科学中心纳米光子研究部。它是一支年轻而充满活力的科研创新团队,包括1名研究员、2名副研究员、2名工程师、2名助理工程师和许多博士生和硕士生。

主要研究方向如下:1 .石墨烯的等离子体性质及相关二维纳米材料和异质结构的微纳米光学性质研究;2.光场中超快电子发射的机理及应用:3.基于QCM的动态血糖/体液离子检测系统的研发。在项目负责人戴青研究员的领导下,承担了多项国内外合作项目,如国家自然科学基金重大装备项目、一般项目、科技部973项目、中科院对外合作项目等。戴青研究员于2003年至2007年在英国帝国理工学院电子工程系获得学士和硕士学位,于2011年在英国剑桥大学工程系获得博士学位,并当选为沃尔夫森学院初级研究员。之后在英国剑桥大学光电研究中心做博士后。2012年5月加入国家纳米科学中心,同年入选第三批国家“千青年”计划。

本论文由国家纳米科学中心戴青课题组完成。

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