硝基苯的制备 清华大学王定胜教授Nature Communications：制备金属间纳米颗粒来调节对硝基苯乙炔加氢的选择性

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铂催化对硝基乙炔硝基选择性加氢制备氨基苯乙炔是生产抗癌药物埃罗替尼和荧光标记中间体的重要工艺。然而，传统的铂催化剂同时氢化炔基和硝基，导致产品选择性差。调整铂的电子结构是优化其催化选择性的有效策略。构建金属间化合物是调整电子结构的方法之一，但很少使用。

成果介绍

近日，清华大学教授王鼎盛(通讯作者)在国际期刊《自然》上报道。社区。隔离相邻的铂原子并形成铂锌金属间纳米粒子可以有效地调节铂催化剂的选择性。采用牺牲模板法制备了氮掺杂介质空碳纳米管负载的PtZn金属间化合物(PtZn/HNCNT)。对硝基乙炔选择性加氢制4-乙炔基苯胺的催化转化率和选择性高于99%，优于铂单原子催化剂和铂纳米粒子。密度泛函理论(DFT)计算表明，硝基吸附的改善归因于锌原子，而铂锌金属间纳米粒子的存在动态促进了硝基的氢化。

图解指南

图1。催化剂的合成与表征

a.PtZn/HNCNT综合战略

b–d.PtZn/HNCNT的透射电子显微镜(TEM)图像(b)、大角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF STEM)图像(c)和像差校正后的HAADF STEM图像

E.e.PtZn金属间化合物的晶体结构

金属间化合物纳米粒子的交流HAADF STEM图像和元素分布图像

图2。催化剂的x射线吸收光谱

c.PtZn/HNCNT,铂/氢化碳纳米管、铂/氯化萘和铂片的铂L3边缘的x光吸收近边缘结构(XANES)光谱和傅里叶变换扩展x光吸收精细结构

d.PtZn/HNCNT,氧化锌和锌片锌钾边缘的XANES光谱和傅里叶变换红外光谱

图3。催化剂的催化性能

A.对硝基乙炔加氢反应路径

b.PtZn/HNCNT,铂/碳纳米管、中空氮掺杂碳纳米管、铂/碳纳米管和氧化锌的催化性能

图4。离散傅立叶变换计算

铂(111) (a)和铂锌(022 ) (b)表面硝基和炔基的第一步加氢反应

总结

铂催化剂的选择性可以通过隔离相邻的铂原子和形成铂锌金属间纳米粒子来有效调节。PtZn/HNCNT的催化选择性(99%)优于Pt/HNCNT。密度泛函理论计算表明，锌原子提高了硝基的吸附能力，铂锌金属间纳米粒子促进了氢原子的扩散路径。该工作为调节贵金属催化剂的选择性以获得所需产物提供了一种可行的策略。

文献链接:分离相邻的铂原子，形成铂锌金属间纳米粒子，以调节4-硝基苯乙炔加氢的选择性。社区。，2019，DOI: 10.1038/S41467-019-11794-6)

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